这是一个相当大的话题，但是以原子为中心的基组的基本重要特性是：

• 它在化合价水平上使用的独立的、未链接的函数的数量（所谓的 *zeta* 计数），实际上可以对许多不同的电子环境进行建模。
• 额外的更高角动量所谓的*极化*功能允许更多的角复杂度。
• 它是否具有扩散功能来模拟更广泛的空间轨道 - 所谓的*增广*功能。

不过，一般来说，对于 Hartree-Fock：

• 双 zeta 用于非常快速、非常粗略的结构参数。
• 双 zeta + 极化，用于稍微不那么粗糙的结构信息、大型系统（100 多个原子）或烷烃等简单的键合环境。
• 三重 zeta 以获得更好的准确性和有用的能量。
• 如果您正在使用阴离子，则增强功能。

为 Hartree-Fock 找到比这更好的基础设置可能不会给你带来太多好处。无论如何，除非您转向更复杂的方法，否则您可能应该改用密度泛函理论 (DFT)。

有关基组的更多信息，包括如何标记不同的基组，我推荐 Jensen 的“计算化学导论”中的第 5.2 章。

以下是一些可能有用的参考资料：

• http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/cr00074a002

• http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/0167797785900036

• http://books.google.com/books?id=Gt4pnp-UFhUC&lpg=PA853&vq=helgaker&pg=PA725#v=snippet&q=helgaker&f=false（如果您什么也没看到，请单击下一步然后上一个）。请参阅http://www.worldscientific.com/doi/abs/10.1142/9789812832115_0001在您的库中查找模拟版本。

• http://vergil.chemistry.gatech.edu/courses/chem6485/pdf/basis-sets.pdf